Собрав сильную армию из 10 тысяч хорошо обученных и снаряженных солдат, Боливар снова вступил в Перу, чтобы оккупировать территорию к северу от Лимы (столица Перу). Сукре, опираясь на помощь партизан, проложил путь на Куско, куда прибыл со всеми своими войсками и Боливар. В противоположном конце этой долины, расположенной в высокогорном районе Анд, находился со своей армией Кантарак, базой которого служил Хунин. В результате блестящего маневра, соблазнившего Кантарака предпринять наступление в неблагоприятной обстановке, Боливар разбил превосходящие силы противника 6 августа 1824 года при Хунине в одном из двух заключительных и решающих сражений в Перу.
Теперь побережье и центральная часть Перу оказались в руках Боливара. Кантарак отступил во внутренние области страны. Боливар, полагая, что лучшее время года миновало, и испанцы не смогут продолжать военных действий, отдал Сукре приказ расположиться на зимние квартиры к юго-западу от Куско. Сукре, однако, поддержанный своими генералами и информированный предводителями партизанских отрядов, действовавших под его началом, признал решение «Освободителя» ошибочным. И действительно, Сукре стало известно, что Кантарак готовился к новому наступлению и с этой целью послал за подкреплениями в верхнее Перу.
К счастью для патриотов, в этот момент роялистскую армию стали раздирать внутренние междоусобицы. Ниспровержение Кадисской конституции и восстановление неограниченной власти Фердинанда VII в Испании в августе 1823 года натолкнули генерала Оланьету, абсолютиста, на мысль, что он вполне мог бы занять место Ла Серны, примыкавшего к фракции конституционалистов. Поэтому он отказался послать подкрепления Ла Серне для предстоявшей борьбы с Сукре.
Ла Серна, тем не менее, продолжал свои военные приготовления. В течение 18 дней обе армии маневрировали в горах близ Куско, стремясь добиться стратегического перевеса. Ла Серна вынашивал надежду перерезать линии коммуникаций Сукре, а Сукре подыскивал подходящее поле для сражения. В конце концов, 9 декабря 1824 года обе армии встретились в льяносах Аякучо. Армия Ла Серны насчитывала свыше 9 тысяч солдат, Сукре — только 3 тысячи. Ла Серна, оставив выгодную позицию на высотах, господствовавших над равниной, спустился вниз, чтобы ударить по врагу. Когда он опрометчиво обнажил свой центр перед перешедшим в наступление правым флангом Сукре, последний направил против этого слабого участка свою закаленную венесуэльскую кавалерию. Сокрушительная атака кавалерии привела к дезорганизации и разгрому всей роялистской армии. В руки Сукре попал и сам вице-король. Победа при Аякучо оказалась решающей победой в ходе войн за независимость в испанской Южной Америке.
Сукре энергично преследовал разбитого врага и вторгся в Верхнее Перу (Боливию). Здесь в начале января 1825 года Оланьета погиб во время мятежа, вспыхнувшего в его собственной армии, которая присоединилась к революции. Три месяца спустя, в марте 1825 года, Сукре вступил в Потоси и подавил последние очаги испанского сопротивления в Перу, за исключением отчаянного отряда роялистов, который держался в Кальяо вплоть до начала 1826 года.
